牛津大学教授曾适之访问武汉物数所,催化学报

在中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室研究员王军虎和中科院院士张涛的带领下,该所的穆斯堡尔谱应用于催化的系列研究工作受到了国际同行的广泛关注,近期受邀在Advances
in Catalysis
系列丛书第58卷上撰写题为Recent Advances in the Application
of Mößbauer Spectroscopyin Heterogeneous Catalysis
的综述。

4月4日,应中国科学院武汉物理与数学研究所固体核磁共振与多相催化研究组邀请,牛津大学(University
of Oxford)教授曾适之(Shik Chi Edman TSANG)对该所进行了学术访问。

为了推动单原子催化研究的发展,中国科学院副院长、党组成员、中科院院士、中科院大连化学物理研究所张涛、清华大学教授李隽和美国Arizona
State
University教授刘景月于2016年借“第十六届国际催化大会”举办之机,在大连成功组织举办了第一届“单原子催化国际研讨会”。作为该研讨会的内容之一,9月12日《催化学报》出版了单原子催化专刊。此专刊共收集出版包括1篇视角、6篇前景、2篇综述、2篇小综述以及12篇研究论文在内的共计23篇论文,选择性地展望和介绍了单原子催化剂的制备、各种表征技术在单原子催化剂结构鉴定中的应用以及单原子催化剂在不同催化反应中的应用。

该综述在简明介绍穆谱原理及其超精细相互作用的基础上,详细阐述了穆谱在能源、环境、航天和光催化等多相催化领域的应用,对近几年穆谱在多相催化领域的相关研究工作进行归纳总结,并且分析了该研究方法的优缺点。除常规穆谱表征外,原位穆谱可以在工作条件下,实时鉴定催化材料体相中或表面上铁、锡等穆谱元素的存在状态,选择性地获得催化剂中穆谱元素的氧化态、配位数、局部对称性、磁场大小、与载体相互作用的强弱、催化剂活性位和活性相等信息,为探索各种催化剂的构效关系和催化反应的机理提供直接帮助。虽然可表征的元素有限,然而,与传统表征方法相比,穆谱测量不但可以得到其他表征方法难以得到的信息,而且可以验证其他表征结果正确与否。

此次访问中,曾适之作了题为Development of well-defined active sites and
interfaces in heterogeneous
catalysts
的精彩学术报告。报告中,曾适之深入浅出地介绍了同步辐射X射线衍射(Synchrotron
X-ray Powder
Diffraction)技术的发展历程、基本原理、仪器构成等内容,详细介绍了他带领的研究组如何发展与实现原位同步辐射X射线衍射技术,并列举了他们将其应用在多相催化剂活性位/界面的表征、反应物分子与催化剂间的相互作用和催化反应机理等领域的最新研究成果。报告引起了参会者的共鸣,并对同步辐射X射线衍射与固体核磁共振在多相催化研究中的优势互补开展了深入探讨。报告会后,曾适之与实验室科研人员进行了深入交流,并参观了波谱与原子分子物理国家重点实验室。

多相催化作为现代化学工业中的关键技术,在社会进步与经济发展中起着非常重要的作用。负载型贵金属催化剂是重要的多相催化剂之一,由于具有高活性、高稳定性等特点,被广泛应用于诸多重要化学化工过程中。为了增加金属利用效率和性能,通常将这些金属以纳米尺度的粒子分散到高比表面积的载体上。但由于只有纳米粒子表面的原子能够参与催化反应,因而其原子利用效率仍然较低。将金属组分以一个个原子锚定于载体上形成单原子催化剂,理论上可以实现贵金属利用的最大化,达到接近100%的原子利用效率。但由于高度分散的单原子表面能高,热力学上不稳定,因此构建稳定的单原子催化剂是催化领域长期追求的最具挑战的目标之一。

穆谱是通过观测原子核对伽马射线的共鸣吸收现象而研究核外电子举动的科学,在物质结构、化学成键、催化剂的原位状态表征等许多领域都有广泛的应用。

曾适之长期致力于与能源和环境问题密切相关的多相催化研究,在能量储存、化工节能减排、新能源化工、CO2储存与催化转化及功能催化材料制备等方面取得了卓有成效的进展。已在Nature、Science、Angew.
Chem. Int. Ed.、JACS、Adv.
Mater.
等国际学术期刊发表论文300余篇,被引用超过10000次。现为国际催化领域知名期刊Science
Advances、ChemCatChem
Catalysis Today编委。荣获2014年the prestigious
Global 1000 Talents Award、2013年RSC Surfaces & Interfaces
Award(英国皇家化学会表面与界面科学奖)和2012年RSC Green Chemistry
Award(英国皇家化学会绿色化学奖)等奖项。

2011年,由张涛、李隽和刘景月领导的三个团队联合报道了湿化学法制备的氧化铁负载Pt单原子催化剂及其实验和理论表征、催化性能,并在此基础上首次提出了“单原子催化”(Single-Atom
Catalysis, SAC)的概念(Nat. Chem. 2011, 3,
634.),以“M1/载体”的形式表示。SAC概念一经提出即受到广泛关注,国内外许多研究团队相继开展了单原子催化剂的制备、表征和理论模拟。经过五年多的发展,单原子催化概念目前已经逐步得到国际催化界的认可,相关研究已成为多相催化领域新的研究前沿与热点。关于单原子催化的第一篇论文也入选Nature
Chemistry
开刊百期以来十大高引原始论文。

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